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Sep 06, 2023

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Scientific Reports volume 5,

Rapporti scientifici volume 5, numero articolo: 9766 (2015) Citare questo articolo

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Al fine di sviluppare catalizzatori a bassa temperatura (sotto i 200 °C) e tolleranti alla SO2 per la riduzione catalitica selettiva (SCR) degli NOx, è stata preparata una serie di catalizzatori economici M/bauxite (M = Mn, Ni e Cu) utilizzando la bauxite come un supporto. Le loro prestazioni SCR sono molto superiori a quelle tipiche di V2O5/TiO2, l'aggiunta di M nella bauxite comporta un significativo miglioramento dell'efficienza di rimozione degli NOx, soprattutto a bassa temperatura. Tra i catalizzatori, Cu/bauxite presenta un'ampia finestra di temperatura superiore a 50–400 °C, una forte resistenza contro SO2 e H2O nonché una buona capacità di rigenerazione nell'SCR di NOx. La conversione di NOx è superiore all'80% a 50–200 °C e la selettività per N2 è superiore al 98%. Cu/bauxite può fungere da promettente catalizzatore nell’SCR di NOx.

Gli ossidi di azoto (NOx) sono considerati uno dei più gravi inquinanti atmosferici e vengono emessi principalmente dai gas di scarico delle automobili e dalla combustione industriale di combustibili fossili.1,2,3 Per soddisfare normative sempre più rigorose sulle emissioni di NOx, diverse tecniche promettenti tra cui Per il post-trattamento degli NOx sono stati proposti lo stoccaggio e la riduzione degli NOx (NSR) e la riduzione catalitica selettiva (SCR).2,3 Tra queste tecniche, l'SCR degli NOx con NH3 è un processo efficiente per rimuovere gli NOx dai veicoli diesel e dalle fonti fisse.4 ,5,6,7,8,9 Il vanadia supportato da titanio con WO3 o MoO3 come promotori sono tipici catalizzatori commerciali per SCR di NOx.8,9,10 Tuttavia, questi catalizzatori di solito soffrono di alcuni problemi, come la tossicità del vanadio, Ossidazione di SO2 in SO3, sovraossidazione di NH3 in N2O e impiego all'interno di una finestra di temperatura elevata e ristretta di 300–400 °C.11 A causa della loro elevata temperatura operativa, i catalizzatori sono sempre posizionati a monte del sistema di purificazione e/o desolforazione unità, con conseguente disattivazione in presenza di elevate concentrazioni di polvere e SO2.12,13 Pertanto, lo sviluppo di catalizzatori SCR tolleranti alla SO2 che funzionano a temperature inferiori a 200 °C ha attirato notevole attenzione.

È noto che i catalizzatori a base di metalli nobili possiedono una buona attività catalitica e un'elevata selettività nell'SCR di NOx a bassa temperatura,14 ma il prezzo elevato e la scarsità di fonti di metalli nobili ne hanno limitato l'ampia applicazione e l'ulteriore sviluppo. È stato segnalato che diversi gruppi di catalizzatori a base di ossidi metallici possiedono i vantaggi di basso costo, elevata stabilità termica e buona attività per la riduzione degli NOx,15 un ulteriore miglioramento delle prestazioni complessive dell'SCR è stato ottenuto anche attraverso combinazioni giudiziarie di diversi ossidi metallici con potenziale attività catalitica.15,16 Sebbene gli ossidi misti di metalli di transizione mostrino un'elevata attività SCR al di sotto di 200 °C, la loro attività catalitica diminuisce rapidamente in presenza di SO2.

Si propone che le prestazioni dell'SCR, la tolleranza allo zolfo e la stabilità termica dei catalizzatori possano essere regolate attraverso la modifica della formulazione, l'aggiustamento della struttura e l'uso di supporti complessi.17,18 Nel contesto, gli ossidi multimetallici sono ampiamente utilizzati come supporti dei catalizzatori SCR poiché possono fornire proprietà generali superiori attraverso le interazioni sinergiche delle loro composizioni.18,19,20 La bauxite è composta da Al2O3, FeOx, TiO2, SiO2 e tracce di Pt; queste composizioni sono ben note per essere vantaggiose nella rimozione di NOx.21 Inoltre, La bauxite naturale è economica, facilmente disponibile e non tossica, un lungo periodo di evoluzione naturale può offrirle una buona stabilità. Nel nostro continuo impegno per sviluppare catalizzatori SCR altamente efficienti e tolleranti alla SO2,22,23 qui riportiamo una serie di ossidi di metalli di transizione supportati da bauxite, M/bauxite (M = Mn, Ni e Cu), che mostrano prestazioni SCR superiori rispetto al tipico V2O5/TiO2. La conversione di NOx in Cu/Bauxite è superiore all'80% a 50–200 °C, inoltre, Cu/bauxite mostra selettivamente un elevato N2, una forte resistenza contro SO2 e H2O nonché una buona capacità di rigenerazione nell'SCR di NOx.

Ni/bauxite > Mn/bauxite > bauxite (Table S1) and this trend is in good agreement with their SCR activity. However, the relative area of desorption peak above 300 °C is decreased in M/bauxite in comparison with that of bauxite, especially for Cu/bauxite and Ni/bauxite. In addition, Mn addition results in a decrement of desorption temperature from 345 to 291 °C, while Cu and Ni addition has no obvious effect on desorption temperature above 300 °C./p> Ni/bauxite (3.80) > Mn/bauxite (1.49) > bauxite (0.48) (Table S1). These results clearly indicate that Lewis acidity in M/bauxite is more important than Brønsted acidity for low-temperature SCR activity./p>

3.0.CO;2-7" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F1521-3773%2820010702%2940%3A13%3C2479%3A%3AAID-ANIE2479%3E3.0.CO%3B2-7" aria-label="Article reference 15" data-doi="10.1002/1521-3773(20010702)40:133.0.CO;2-7"Article CAS Google Scholar /p>